Adaptación del índice de refracción de la impedancia.
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Adaptación del índice de refracción de la impedancia.

May 26, 2023

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 15818 (2022) Citar este artículo

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El control independiente de las propiedades magnéticas y eléctricas de los compuestos de ferrita de dos y tres partes se demuestra mediante la variación del tamaño de partícula y la fracción de volumen de las inclusiones de ferrita. Esto proporciona una ruta para crear compuestos de impedancia adaptada de banda ancha con valores de alto índice de refracción personalizados. Se fabrica un compuesto de dos partes que comprende ferrita de NiZn en un huésped dieléctrico de PTFE con valores aproximadamente iguales de permitividad y permeabilidad reales relativas de hasta 100 MHz. El índice de refracción de los compuestos de NiZn-PTFE, medido a 20 MHz, es 6,1 para una fracción de volumen de NiZn del 50% vol. y 6,9 para la fracción en volumen de NiZn del 70%vol. De manera similar, hemos caracterizado un compuesto de tres partes con un índice de refracción de aproximadamente 16 hasta 60 MHz. El compuesto de tres partes comprende ferritas de NiZn y MnZn en una matriz dieléctrica de PTFE con una relación porcentual en volumen de 65%: 15%: 20%, respectivamente.

Las ferritas blandas disponibles comercialmente se han utilizado ampliamente en sistemas de antenas y telecomunicaciones debido a su simultáneamente alta parte real de permeabilidad y baja pérdida magnética en el rango de frecuencia de MHz1. La parte real alta de la permeabilidad no sólo aumenta el índice de refracción de los materiales compuestos, lo que ayuda a la miniaturización, sino que también aumenta la impedancia característica hacia el caso de impedancia igualada de Z \(=1.\). Es bien sabido que la dependencia de la frecuencia de la permeabilidad disminuye a frecuencias más altas (GHz) debido a la relajación de la pared del dominio y la relajación giromagnética: un fenómeno que se describe mediante la ley de Snoek2. Desde que apareció el artículo original de Snoek en 1948, se han realizado muchos estudios que extienden este concepto para aplicarlo a películas magnéticas delgadas y materiales compuestos3,4,5. La ley original no tiene en cuenta el tamaño o la forma de las partículas magnéticas si la ferrita se pulveriza y se mezcla con un material huésped. El tamaño y la forma de las partículas y la fracción de relleno del compuesto resultante ofrecen libertades adicionales para ajustar la dependencia de la frecuencia de la respuesta magnética. Por ejemplo, la anisotropía de forma de las inclusiones magnéticas se puede aumentar mediante el uso de escamas magnéticas, aumentando la frecuencia a la que se puede observar una fuerte respuesta magnética6,7. Los materiales con una geometría cristalina plana, como las hexafarritas tipo M, tienen una anisotropía magnetocristalina aumentada, ampliando el rango de frecuencia del rendimiento magnético8. Por supuesto, estos mismos grados de libertad también influyen en la respuesta dieléctrica (permisividad) del compuesto. En este estudio demostramos que la permitividad relativa (\(\varepsilon = \varepsilon^{\prime} - i\varepsilon^{\prime\prime}\)) y la permeabilidad (\(\mu = \mu^{\prime } - i\mu^{\prime\prime}\)) del compuesto están influenciados por el tamaño de partícula de las inclusiones de ferrita. Si las propiedades de las partículas magnéticas en los compuestos se controlan cuidadosamente, se pueden utilizar materiales de alto índice de refracción (\(n=\sqrt{\varepsilon \mu }\)) con impedancia coincidente (\(Z=\sqrt{\mu /\varepsilon }\)) para liberar espacio se puede fabricar. Estos materiales con alto índice de refracción y adaptación de impedancia al espacio libre son importantes para la miniaturización de antenas.

Las ferritas de NiZn y MnZn son magnéticamente "blandas" debido a su baja coercitividad magnética, lo que significa que no retienen el magnetismo después de estar sujetas a una polarización magnética. La fórmula química general de las ferritas de espinela es MFe2O4, donde 'M' es un metal divalente. La estructura cristalina de espinela, con una disposición cúbica y compacta de iones metálicos rodeados por iones de oxígeno, conduce a una alta anisotropía magnetocristalina debido al ordenamiento de los espines de los electrones9. Los estudios sobre el efecto del tamaño de las partículas de ferrita y el porcentaje de carga volumétrica de los compuestos sobre la permeabilidad compleja resultante de un compuesto de base dieléctrica no son nuevos. Por ejemplo, Dosoudil et al.10 fabricaron tres conjuntos de muestras compuestas, utilizando cerámicas en polvo de ferrita de MnZn y NiZn disponibles comercialmente en una matriz de cloruro de polivinilo (PVC). En su artículo, exploran el efecto del tamaño de partícula sobre la permeabilidad, fijando la carga de volumen (65% vol.) del polvo de ferrita y la relación MnZn:NiZn (80%: 20%). Se observó una dependencia típica de la ley de Snoek, caracterizada por un pico resonante en el componente imaginario de la permeabilidad, que cambia a frecuencias más altas al aumentar el tamaño de las partículas. La parte real de la permeabilidad relativa (\(\mu^{\prime }\)) a 20 MHz aumentó de aproximadamente 16 (para partículas de tamaño <40 µm) a aproximadamente 20 (para partículas de 80–250 µm). El aumento de la permeabilidad al aumentar el tamaño de las partículas está asociado con el aumento del número de dominios magnéticos dentro de las partículas de ferrita, y se discutirá más adelante.

Slama et al.11 investigaron la coercitividad y la permeabilidad de baja frecuencia (a 100 kHz) en función del tamaño de grano para una ferrita de NiZn sinterizada en masa. Se observó una relación lineal entre la permeabilidad de baja frecuencia y el tamaño de grano (para un rango de tamaño de grano de 2 a 15 µm), mientras que se encontró una relación inversa entre la coercitividad y el tamaño de grano. Estos resultados indican que las propiedades magnéticas intrínsecas se ven significativamente afectadas por la microestructura de la ferrita y esto se discutirá más adelante en este artículo.

Por supuesto, no son sólo las propiedades magnéticas las que se ven afectadas por el tamaño de las partículas de ferrita en los compuestos, sino que también se alteran las propiedades dieléctricas. Li et al.12 han investigado el efecto del tamaño de partícula tanto en la permeabilidad real como en la permitividad de las ferritas hexagonales. En ese estudio el tamaño de partícula de un 70% vol. compuesto de ferrita hexagonal (\({\mathrm{Ba}}_{3}{\mathrm{Co}}_{2}{\mathrm{Fe}}_{24}{\mathrm{O}}_{41} \)) en una matriz polimérica de fluoruro de polivinilideno se varió en los tres rangos de tamaño de partículas; 75–150, 38–50 y 10–30 µm. A 20 MHz, la parte real de la permeabilidad relativa aumentó de 3 a 4,8 para los rangos de tamaño de partículas de ferrita de 10 a 30 µm y de 75 a 150 µm, respectivamente, mientras que la permitividad real relativa correspondiente también aumentó de 50 a 75. Parsons et al. También investigaron cómo el tamaño de las partículas afecta la permeabilidad y la permitividad de las nanopartículas policristalinas de ferrita de NiZn en compuestos poliméricos13. En su estudio, se utilizaron nanopartículas de NiZn coprecipitadas para crear un material de impedancia cercana con permitividad y permeabilidad aproximadamente iguales a 4,5 en el rango de frecuencia de 300 a 500 MHz. Li y col. realizó estudios sobre los efectos del tamaño de partícula para compuestos que comprenden compuestos de hexaferrita de tipo M sustituidos con Co-Ti14 y presentó una teoría del medio efectivo modificada para predecir las propiedades magnetodieléctricas. La teoría del medio efectivo modificada muestra que la permeabilidad magnética tiene una fuerte dependencia del tamaño de las partículas, particularmente cuando la distribución del tamaño de las partículas es estrecha. Li et al. También investigó la importancia de la anisotropía magnetocristalina para hexaferritas de tipo M cuando se preparan mediante procedimientos de sinterización de uno o dos pasos. Al preparar hexaferritas mediante un procedimiento de sinterización de dos pasos, se puede lograr una microestructura de grano fino con dominios uniformes. Los dominios uniformes han mejorado la permeabilidad de alta frecuencia con pérdidas minimizadas. Las muestras compuestas con hexaferrita de bario sustituida con Co-Ti de 89% de densidad en alcohol polivinílico tenían una parte real de permeabilidad de 15, extendiéndose hasta 500 MHz. La permitividad relativa fue significativamente menor, 10,8.

En el presente estudio, se utilizaron polvo de ferrita de NiZn sinterizado y ferrita de MnZn sinterizado disponibles comercialmente, suministrados por MagDev Ltd (Reino Unido), para producir compuestos de ferrita de NiZn-PTFE y ferrita de NiZn-MnZn-PTFE comprimidos en frío. Las mediciones de difracción de rayos X confirmaron que las composiciones de fases de la ferrita de NiZn son \({\mathrm{Ni}}_{0.4}{\mathrm{Zn}}_{0.6}{\mathrm{Fe}}_{2}{ \mathrm{O}}_{4}\) (con fases de impureza menor de \(\mathrm{NiO}\), \(\mathrm{ZnO}\), \({\mathrm{Fe}}_{2 }{\mathrm{O}}_{3}\) y \({\mathrm{{Fe}}_{3}{\mathrm{O}}_{4})\) y ferrita de MnZn serán \( { \mathrm{Mn}}_{0.8}{\mathrm{Zn}}_{0.2}{\mathrm{Fe}}_{2}{\mathrm{O}}_{4}\) (con impureza menor fases de \({\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{O}}_{4}\), \({\mathrm{Fe}}_{2}{\mathrm{O}}_ { 3}\) y MnO). La presencia de fases de impurezas significa que existen iones ferrosos y férricos dentro de la mayor parte de los granos. Estos iones ferrosos y férricos facilitan el salto de electrones a través de los sitios cristalinos en los granos, reduciendo así la resistividad del material y aumentando la permitividad15.

Las mediciones de difracción láser se tomaron utilizando un Mastersizer2000 suministrado por Malvern Instruments Ltd. (Reino Unido) y dieron como resultado un diámetro modal de partícula para el polvo de ferrita de NiZn de 4 µm. Mientras que el valor modal para el tamaño de partícula estaba por debajo de 10 µm, el rango de tamaños de partícula estaba entre 1 y 200 µm. Los valores de la parte real de su permeabilidad relativa estática y permitividad relativa especificada por MagDev Ltd. son 125 y 100. El tamaño de partícula del polvo se separó en diferentes rangos de tamaño usando un tamiz vibratorio para producir ocho rangos de tamaño: 125–90 µm; 90–75 µm; 75 a 63 µm; 63 a 53 µm; 53 a 45 µm; 45 a 38 µm; 38–20 µm y < 20 µm. El tamaño medio de partícula y la incertidumbre para cada fracción tamizada se midieron mediante difracción láser, y se encontró que la distribución de tamaño deducida concordaba con el tamaño de la malla de tamiz correspondiente.

Para caracterizar las propiedades electromagnéticas, se fabricaron compuestos utilizando cada muestra tamizada. La fracción de polvo de ferrita de NiZn se mezcló con PTFE en polvo con un diámetro medio de partícula de 35 µm según el proveedor, Sigma Aldrich Ltd. Los polvos se mezclaron simplemente agitando los polvos en un cilindro metálico antes de sellar y agitar la mezcla a mano. La mezcla en polvo se vertió en un molde cilíndrico de acero endurecido que había sido rociado con spray desmoldante de silicona. Luego, la mezcla se presionó en el molde a 55 MPa durante 300 s para producir muestras compuestas fresables con un diámetro de 30 mm y una altura de entre 5 y 10 mm. Las muestras se prepararon con fracciones de volumen de 15, 30, 50 y 70 % de ferrita de NiZn en polvo (32 muestras individuales en total).

De manera similar, un compuesto de tres partes que contenga 15% vol. Ferrita de MnZn, 65% vol. Ferrita de NiZn y 20% vol. El PTFE se fabricó mediante el mismo método. La ferrita de NiZn se usó con la distribución de tamaño de partículas proporcionada anteriormente, sin ningún tamizado. Las mediciones de difracción láser revelaron que el polvo de ferrita de MnZn tenía un diámetro de partícula mediano de 35 µm, y los valores estáticos de la parte real de la permeabilidad y permitividad especificada por MagDev son \({10}^{3}\) y \({ 10}^{5}\) respectivamente.

Las muestras se caracterizaron electromagnéticamente utilizando la técnica stripline desarrollada por Barry16. La geometría de la línea de banda tenía un ancho de línea de señal, w = 19,40 mm, un espesor de línea de señal, t = 0,10 mm, y una separación del plano de tierra, h = 13,40 mm, indicado en la Fig. 1. La línea de señal tenía un cono estándar de 20O desde coaxial. pin hasta el ancho final de la tira. Cada una de las muestras se molió en dos formas cúbicas idénticas y cada uno de los pares de muestras se colocó encima y debajo de la línea de señal para llenar la sección transversal de la línea de transmisión. Las formas cúbicas tenían fresada una ranura de 0,05 mm de profundidad y 19,40 mm de ancho para alojar la tira conductora de la línea de transmisión. La línea de corte se conectó a un analizador de redes vectoriales (VNA) que se calibró utilizando la calibración estándar 'Corto', 'Abierto', 'Carga' y 'Pasante' (calibración SOLT) para establecer los planos de reflexión en los extremos de los cables coaxiales. Los complejos coeficientes de reflexión y transmisión de las muestras se midieron insertando las muestras de ferrita en la línea de banda y midiendo los parámetros complejos S11 y S21. A partir de estos complejos parámetros S junto con la frecuencia y el espesor de la muestra, la permitividad y la permeabilidad complejas relativas se obtienen utilizando el método de extracción de Nicholson, Ross, Weir (NRW)17,18.

Esquema de sección transversal para la geometría de la línea de franja, que muestra el ancho del conductor central, w, el espesor del conductor central, t, y la altura de la cavidad de la línea de franja, h.

La Figura 2 muestra las partes reales de la permitividad y permeabilidad relativas a 20 MHz en función del tamaño promedio de partícula de ferrita de NiZn para un compuesto de ferrita de NiZn-PTFE para (a) 15% vol., (b) 30% vol., ( c) 50% vol. y (d) 70% vol. Los cuatro gráficos muestran que tanto la permeabilidad como la permitividad aumentan en función del tamaño de partícula de ferrita de NiZn; sin embargo, la permeabilidad depende más fuertemente del tamaño de partícula en comparación con la permitividad. Por ejemplo, en la Fig. 2d, la permitividad aumenta de 7,0 (para un tamaño de partícula promedio de 4,2 µm) a 7,9 (para un tamaño de partícula promedio de 147 µm), mientras que el valor de permeabilidad correspondiente aumenta de 5,5 a 12,5 para el mismo tamaño de partícula. aumentar. El aumento de la permeabilidad con un mayor tamaño de partícula puede entenderse considerando la distribución de los campos desmagnetizadores para partículas que contienen diferentes números de dominios.

Gráficas de la permitividad real relativa (εˊ) y la permeabilidad (μˊ) a 20 MHz en función del tamaño promedio de partícula de ferrita de NiZn para un compuesto de ferrita de NiZn-PTFE con (a) 15% vol., (b) 30% vol. , (c) 50% vol. y (d) 70% vol. Carga de material de ferrita. El tamaño medio de las partículas y la incertidumbre se dedujeron de las mediciones de difracción láser.

Los estudios sobre la estructura de dominios de la ferrita de MnZn han encontrado que existen monodominios en granos de aproximadamente 4 µm o menos de tamaño19. La estructura de dominio y el número de dominios están dictados por la energía interna de la partícula con la energía magnetostática y la energía de intercambio en competencia. La energía magnetostática se minimiza dividiendo la partícula en más dominios, reduciendo el tamaño del dominio, mientras que la energía de intercambio se minimiza alineando espines adyacentes, aumentando el tamaño del dominio. A medida que la partícula se subdivide en más dominios, la coercitividad disminuye ya que se requiere menos fuerza magnética para mover las paredes del dominio que para rotar los vectores de magnetización de dominios completos. En general, los materiales magnéticos con un valor de coercitividad bajo poseen una gran permeabilidad20 ya que pueden magnetizarse más fácilmente.

La Figura 2 también muestra una débil dependencia de la permitividad con el tamaño de las partículas. Esto puede entenderse considerando la estructura del grano dentro de cada una de las partículas de ferrita. Las propiedades dieléctricas de las ferritas se originan en su estructura granular, al estar compuestas por granos semiconductores. Se produce un proceso de salto de electrones a través de sitios de la red cristalina dentro de los granos que tienen iones férricos y ferrosos15. En los límites de grano, los iones de impureza reemplazan a los iones ferrosos y suprimen el efecto de salto, aumentando la resistividad21. Un efecto capacitivo entre capas de barrera interna (IBLC) puede manifestarse en ferritas de Mn-Zn, lo que lleva a un "fenómeno dieléctrico gigante"22,23. Se ha documentado que la presencia de los límites de grano aumenta en gran medida la permitividad relativa de la ferrita, ya que los efectos capacitivos que surgen de la separación de las cargas mejoran la permitividad24. Las partículas de ferrita más grandes en este estudio están compuestas de más granos y límites de grano aislantes en comparación con las partículas de ferrita más pequeñas. En algunos casos, partículas muy pequeñas de menos de 10 µm pueden ser monograno25. Por lo tanto, la permitividad de las partículas de ferrita más pequeñas se reduce ya que se reducen los efectos capacitivos que surgen de los límites de grano.

La Figura 2 demuestra que para los compuestos más cargados, 50-70% vol., Se pueden obtener valores iguales de las partes reales de la permitividad y permeabilidad relativas ajustando el tamaño de las partículas de ferrita entre 25 y 30 μm. Los valores de índice de refracción correspondientes de los compuestos son 6,1 (50 % vol.) y 6,9 (70 % vol.), respectivamente, a 20 MHz. Si el compuesto de ferrita tiene una baja pérdida electromagnética, esto ofrece la interesante perspectiva de un material de impedancia adaptada de alto índice.

La Figura 3 muestra la permeabilidad relativa compleja en función de la frecuencia para ocho 70% vol. Compuestos de ferrita-PTFE de NiZn que contienen diferentes rangos de tamaño de partículas, que muestran (a) la parte real y (b) la parte imaginaria de la permeabilidad relativa. Estos gráficos muestran que el cambio en la dispersión de frecuencia de la permeabilidad compleja para compuestos que contienen diferentes tamaños de partículas sigue la Ley de Snoek2. Es decir, la permeabilidad relativa cae más rápidamente con la frecuencia cuando el valor inicial de la parte real es mayor. La dispersión de frecuencia de la permeabilidad relativa se comporta de manera similar a la de la permeabilidad compleja para compuestos que contienen diferentes fracciones en volumen de relleno de ferrita donde las partículas más grandes dan una permeabilidad relativa inicial más grande, similar a una fracción en volumen más alta de carga de ferrita.

Gráficas de la permeabilidad relativa compleja en función de la frecuencia para ocho muestras de 70% vol. Compuestos de ferrita de NiZn-PTFE que contienen diferentes rangos de tamaño de partículas: (a) la parte real de la permeabilidad relativa, mientras que (b) la permeabilidad imaginaria.

En la parte final de este estudio, se fabrica un compuesto de tres partes que contiene ferrita de MnZn, ferrita de NiZn y PTFE como un enfoque alternativo para diseñar materiales de alto índice y impedancia adaptada. Las proporciones de cada componente se eligieron para proporcionar el índice de refracción más alto posible del compuesto bajo el supuesto de que las muestras se pueden fabricar con una fracción de volumen de carga de ferrita máxima del 80% vol. Se utilizó polvo de PTFE como matriz dieléctrica. La Figura 4a muestra la permitividad y permeabilidad complejas dependientes de la frecuencia para un compuesto que contiene 65% vol. Ferrita de NiZn (tamaño de partícula modal 4 µm), 15% vol. Ferrita de MnZn (tamaño de partícula modal 35 µm) y 20% vol. PTFE (tamaño de partícula < 35 µm). Para esta parte del estudio, los polvos se utilizan tal como se recibieron directamente del fabricante. Es decir, los tamaños de partículas de las inclusiones de ferrita no pasaron por ninguna etapa de tamizado secundario. Las partes reales de la permitividad y la permeabilidad coinciden estrechamente por debajo de 100 MHz, y la impedancia relativa cae al 94% de su valor de baja frecuencia a 100 MHz (Fig. 4b). La transmisividad medida es casi completa (> 98%) con el índice de refracción en n ~ 16. Con un material huésped dieléctrico de índice más alto, se pueden obtener valores más altos para el índice de refracción. El material huésped de PTFE tiene una permitividad dieléctrica de alrededor de 2,2, correspondiente a un índice de refracción de 1,4826. Por encima de 100 MHz hay un desajuste cada vez mayor entre la permitividad y la permeabilidad complejas asociadas con la relajación de la pared del dominio27,28. A 4 GHz, la absorbancia aumenta al 60% debido al aumento de la parte imaginaria de la permeabilidad, mientras que la impedancia relativa disminuye al 0,28 debido a la reducción de la parte real de la permeabilidad.

(a) Gráfico de la permeabilidad y permitividad relativas complejas en función de la frecuencia y (b) intensidad reflejada y transmitida, absorción y impedancia relativa en función de la frecuencia para un 65% vol. Ferrita de NiZn, 15% vol. Ferrita de MnZn y 20% vol. Compuesto de PTFE.

En conclusión, se encontró que tanto la permeabilidad real relativa como la permitividad para los compuestos de ferrita-PTFE de NiZn aumentan al aumentar el tamaño de las partículas de ferrita. La permeabilidad mostró una dependencia del tamaño de partícula mucho más fuerte en comparación con la permitividad, lo que permitió cumplir una condición de impedancia coincidente a 20 MHz para tamaños de partícula de 25 a 30 µm con 50 y 70% vol. Compuestos de ferrita de NiZn. Los valores de índice de refracción correspondientes de estos dos compuestos son 6,1 y 6,9 respectivamente. Un tercer componente, la ferrita de MnZn, añadido a los compuestos de ferrita de NiZn y PTFE, permite que la permitividad y la permeabilidad relativas sean iguales a 16,1 de 10 a 50 MHz. La capacidad de alterar la permeabilidad y la permitividad controlando el tamaño de las partículas en compuestos magnéticos o introduciendo un tercer componente permite diseñar las propiedades EM deseadas, como la adaptación de la impedancia de banda ancha al espacio libre. Los componentes que requieren materiales de alto índice de refracción y baja pérdida electromagnética, como lentes y antenas miniaturizadas, se beneficiarán de estos compuestos.

Los conjuntos de datos generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles en el repositorio de la Universidad de Exeter, Open Repository Exeter (ORE), la referencia29 proporciona un enlace web para este repositorio.

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Los autores desean agradecer el apoyo financiero de EPSRC y DSTL para financiar la beca de doctorado de LP a través de la cuenta de formación doctoral de la Universidad de Exeter, y el JRS, IJY y APH reconocen el apoyo de EPSRC a través de la subvención del programa QUEST (EP/I034548/1). "La búsqueda del electromagnético definitivo mediante transformaciones espaciales".

Grupo de Materiales Electromagnéticos y Acústicos, Departamento de Física y Astronomía, Universidad de Exeter, Stocker Road, Exeter, EX4 4QL, Reino Unido

L. Parke, CP Gallagher, AP Hibbins y JR Sambles

Laboratorio de Defensa, Ciencia y Tecnología, Salisbury, SP4 0JQ, Reino Unido

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El autor 1, LP, recopiló los datos bajo la supervisión de los autores 2, 4 y 5 (IY, AH y RS). Las figuras y el manuscrito fueron inicializados por el Autor 1, LP y editados por los Autores 3 y 5 (CG y RS) antes de su envío. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a CP Gallagher.

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Reimpresiones y permisos

Parke, L., Youngs, IJ, Gallagher, CP et al. Adaptación del índice de refracción de compuestos de ferrita de impedancia adaptada. Informe científico 12, 15818 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-19188-3

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Recibido: 28 de marzo de 2022

Aceptado: 25 de agosto de 2022

Publicado: 22 de septiembre de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-19188-3

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